Каталитическое разложение озона и адсорбционное удаление ЛОС в биметаллическом металле

Nature Communications, том 13, номер статьи: 4991 (2022) Цитировать эту статью

5748 Доступов

24 цитаты

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Атмосферный озон уже давно представляет угрозу для здоровья человека, однако рациональная разработка высокоэффективных катализаторов разложения O3 остается сложной задачей. Здесь мы демонстрируем большой потенциал серии изоморфных биметаллических MOF, обозначенных как PCN-250(Fe2M) (M = Co2+, Ni2+, Mn2+) в каталитическом разложении O3. В частности, PCN-250(Fe2Co) показал 100% эффективность удаления O3 при непрерывном потоке воздуха, содержащего 1 ppm O3, в широком диапазоне влажности (0–80% относительной влажности) при комнатной температуре. Исследования механизма показали, что высокая каталитическая эффективность обусловлена ​​введением открытых центров Co(II), а также его пористой структурой. Кроме того, при низких давлениях около 10 Па PCN-250(Fe2Co) проявлял высокие адсорбционные способности (89–241 мг/г) для большинства ЛОС, которые являются не только классом опасных загрязнителей воздуха, но и предшественником O3. Эта работа открывает новые возможности для разработки передовых материалов для очистки воздуха, одновременно удаляя O3 и летучие органические соединения.

Приземный озон (O3) уже давно представляет угрозу для здоровья человека, особенно в городских районах1,2,3. Наружный O3 в основном образуется в результате фотохимических реакций между диоксидами азота и летучими органическими соединениями (ЛОС) в воздухе под солнечным светом4,5. O3 в помещении образуется в результате воздухообмена внутри и снаружи, а некоторые источники выбросов включают копировальные аппараты, лазерные принтеры, ультрафиолетовые лампы и дезинфекторы O36,7,8. Несмотря на высокую реакционную способность как очень сильный окислитель, O3 сам по себе относительно стабилен и практически не разлагается самопроизвольно на кислород (O2) в концентрациях (уровень частей на миллиард), которые обычно встречаются в окружающем воздухе6. Множество исследований продемонстрировали потенциальный риск респираторной и сердечно-сосудистой смертности для организма человека после длительного воздействия воздуха со следами О39,10. Всемирная организация здравоохранения рекомендовала, чтобы максимальная 8-часовая ежедневная концентрация O3 в окружающем воздухе, превышающая 100 мкг м-3 (~51 частей на миллиард), представляет собой риск для здоровья11. Однако в последние несколько лет случаи сильного загрязнения O3 в теплое время года участились как в развивающихся, так и в развитых странах7,12. Например, полевые наблюдения и спутниковые данные показывают, что наблюдаемые ежечасные максимальные концентрации O3 в Китае часто превышали 150 частей на миллиард (сильное загрязнение O3)13,14. Таким образом, исследования по снижению загрязнения O3 пользуются большим спросом для защиты окружающей среды и здоровья человека.

Существующие подходы к удалению O3 из окружающего воздуха обычно основаны на методах адсорбции активированным углем, химической абсорбции и каталитического разложения15,16,17,18. Среди них перспективным является каталитическое разложение O3 на O2 при низких температурах из-за простоты в эксплуатации, высокой эффективности, хорошей стойкости и экологичности19,20. За последние десятилетия были достигнуты значительные успехи в каталитическом разложении O3 с использованием преимущественно оксидов переходных металлов (Mn21, Fe22, Co23, Ni24 и Cu25). Как класс недавно появившихся материалов, металлоорганические каркасы (МОФ) вызвали большой интерес в различных каталитических реакциях из-за их настраиваемой структуры и разнообразной функциональности, включая каталитическое разложение O326,27,28,29,30,31. Кроме того, по сравнению с оксидами переходных металлов, MOF могут иметь высокопористую структуру, таким образом, могут предлагать дополнительные каталитически активные центры на внутренней поверхности пор и даже служить современными многофункциональными материалами для разложения O3 и одновременного удаления других опасных молекул из воздуха путем адсорбции32,33. 34,35,36. Действительно, в некоторых реальных сценариях применения существуют виды загрязнителей воздуха. Например, нетермическая плазма (NTP) является высокоэффективной технологией удаления летучих органических соединений и широко используется в течение последних двух десятилетий, но отработанные газы реакторов NTP обычно содержат побочный продукт O3, а также некоторые не полностью разложившиеся летучие органические соединения37. . Таким образом, крайне желательно, но все еще сложно разработать высокоэффективные, пористые и стабильные MOF в качестве таких многофункциональных материалов для фильтрации воздуха.